高梨修辅(豊永利行配音)是一位典型的宅男,沉浸在他庞大的H漫画和美少女手办世界中。然而,在这个世界里,有一个他无法回避的主题——"妹"。作为他的妹妹,高梨奈绪(喜多村英梨配音)竟然对这位糟糕哥哥心生好感,她不惜利用各种时机,有意或无意地诱惑着修辅
而此时,青梅竹马土浦彩叶(井上麻里奈配音)突然出现,给兄妹之间的关系蒙上了一层阴影。彩叶是个热情主动的女孩,她的出现让奈绪充满了嫉妒之情,时不时想要爆发。
电影《腹黑妹妹控兄记》通过修辅、奈绪和彩叶之间微妙而又复杂的关系,展现了兄妹之间情感的纠葛。修辅的宅男属性和妹妹情节构成了故事的基础,而奈绪和彩叶的竞争与情感交织则为故事增添了戏剧性。